可见光响应光阳极基底-电极和电极-溶液界面修饰及电荷 传输机理

本项目(21603225 国家自然科学基金青年基金)旨在主要通过对光阳极的基底-电极、电极-溶液界面进行功能层的组装，合理构筑复合光阳极体系，提高电极活性和稳定性，并探讨光电催化分解水中界面功能层的作用和电荷传输机理。

前期研究了助催化剂(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 4589)、电解液离子(J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 3560)、基底电子传导层(ACS Appl.

Mater. Interfaces, 2015, 7, 3791)等因素对电极溶液界面、电极-基底界面及光电性能的影响，并发表光电催化分解水研究的Perspective 文章(ACS Catal.

2017, 7: 675)，系统总结和讨论了助催化剂、电解液和界面功能层修饰的重要作用。2018 年模拟自然光合系统PSII 中的P680、Tryz 酪氨酸、CaMn4O5 水氧化中心的关键功能，将BiVO4 光阳极和 Co 分子催化剂结合，并引入层状氢氧化物和氧化石墨烯作为空穴传输中间体，复合光阳极显示出高效、稳定的光电氧化水活性，太阳能至氢能转化效率高达2%。研究发现Co 分子可显著促进表面水氧化反应动力学，降低过电位，LDH 界面层具有空穴储存层的作用，抑制BiVO4 电极光腐蚀，氧化石墨烯可显著促进LDH/BiVO4 和分子催化剂之间的电荷传输。该工作表明利用仿生策略和表界面修饰策略构建人工光合系统的可行性，为高效光阳极系统的构建指明新方向(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(9), 3250-3256)。